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環境知識
 

核燃料后處理技術的發展

核燃料主要由可裂變材料和可轉換材料組成。反應堆中“燒(即裂變)”的是可裂變材料。可裂變材料裂變過程中主要產生三個效應:(1)釋放大量的熱量,即核能。(2)產生裂片。裂片的累積,會阻礙可裂變材料的進一步裂變,累積到一定程度,可使裂變難以發生,即成為乏燃料,這就需要卸堆進行處理。(3)可轉換材料轉換為可裂變材料,這是核燃料增殖的基礎。

  后處理的主要目的是回收輻照(乏)燃料中寶貴的可裂變材料(鈾-235,鈾-233和钚)和可轉換材料,以便再制造成新的燃料元件。此外,核燃料在反應堆中輻照時所產生的超鈾元素的提取,也有很大的科學和經濟價值。

  核燃料后處理發展了水法和干法兩種技術途徑,但迄今為止,工業化后處理廠采用的都是水法技術。水法后處理的主導工藝是Purex流程,這一流程經過幾十年的發展,并沒有發生根本性的改變,但一直在朝著更安全、經濟的目標發展。

  我國后處理技術的發展也在努力追趕國際先進技術。早期,以原子能院為主要基地,在國內有關高校和研究機構的大力協同下,成功地完成了我國生產堆后處理技術的研發,為確立我國的核大國地位作出了重要貢獻。改革開放以后,特別是自“九五”以來,核能需求的快速增長給我國后處理技術發展注入了新的推動力。后處理中試廠的建設是我國上世紀90年代以前的后處理技術發展的一個的總結。在中試廠的分離工藝技術發展中,我國后處理領域的科技人員,以原子能院為基地,突破了一系列后處理工藝技術,為中試廠的順利建設提供了良好的技術支持。在此基礎上,原子能院又循著國際發展趨勢,在水法后處理的前沿技術上取得了若干突破,開發了多個性能良好的無鹽試劑,設計了具有自主知識產權的先進二循環流程工藝(該項技術獲得了國家科技進步二等獎),推動我國后處理工藝技術邁上了一個新臺階。

  先進二循環流程繼承了中試廠的兩循環工藝,并通過發展的兩種重要的無鹽試劑,使工藝過程大大簡化,核素走向更加合理,廢物產量大幅度降低。這一具有國際水平的先進流程通過多次的溫實驗驗證,已經預示了其光明的應用前景。當然,這個流程也還有不少化學和工藝問題需要攻克,還需要通過在進一步的溫實驗和熱實驗的研究中逐步完善,以驗證其工業化的可行性。針對存在的問題,原子能院已組織了精干的攻關隊伍,力爭在“十一五”期間取得重大進展。

  為實現核能發展的經濟性、安全性和潔凈性目標,要求在后處理過程中不僅要回收可裂變材料以充分利用鈾資源,提高核能經濟性,保障核能可持續發展,而且要分離燃料輻照過程中產生的、長壽命的、含量少而毒性大的錒系核素(即次錒系核素)和長壽命裂片產物元素,以通過嬗變消除其毒性,維護環境安全,實現核能潔凈化目標。這就是高放廢液分離技術。

  我國發展的高放廢液分離技術已接近國際先進水平。在組分離試劑與工藝、高釋熱元素的分離材料與方法等方面已經取得了一批重要成果,設計的原理分離流程在國際上也具有一定的影響力。原子能院綜合國內外基礎研究成果提出了酰胺莢醚分離流程。這個流程的特點是可以直接與主工藝流程(即Purex流程)對接,而無需對高放廢液進行稀釋,無需調整高放廢液的酸度,克服了某些流程需要對高放廢液進行高倍稀釋從而增加廢液體積的缺點。其對次錒系元素的回收率可以達到99.9%以上,錒—鑭組分離能力符合回收要求,具有了較好的開發應用前景。

  原子能院還在多年開展主工藝流程和高放廢液分離流程研究的基礎上,進行統一規劃,提出了將兩段流程結合,合理分配各段核素回收指標的“一體化分離流程”概念。其指導思想是適當降低主工藝流程對鈾钚的收率要求,為主工藝流程的進一步簡化創造條件,并將廢液分離流程中分離難度比較大的元素镎納入主工藝流程進行回收。這樣,不僅可以充分發揮兩段流程的作用,而且可以使兩段流程完融合而成為一個整體的流程,即“一體化”流程。“一體化”流程的出發點是,最大限度地縮短主工藝流程,并將主工藝產生的高放廢液進行全分離,以最大限度地減少廢物產量,實現高放廢液中放化。這一設想如果實現,將具有良好的資源效益、安全效益、環境效益,也是國際上后處理技術的重要發展方向。

  到上世紀90年代后期,由于反應堆技術的進步,以及核能經濟性與安全性要求的提高和自動化遠距離操作技術的發展,使核燃料的燃耗被加深, MOX元件得到應用。尤其是分離嬗變技術路線的提出,使分離深燃耗、短冷卻期、高钚含量的乏燃料提到日程。這使得水法工藝難以適應,這就為干法后處理技術的發展帶來了新的機遇。

  干法后處理技術,又稱高溫后處理技術。最初是由美國的ANL 和俄羅斯的 RIAR 、RICT發展起來的。

  進入新世紀以來,主要核能國家如美國、俄羅斯、日本、法國、英國、韓國、印度等國家均投入大量人力物力開展干法后處理技術研究,并將主要精力集中在熔鹽體系的干法后處理流程開發上。這些流程歸結起來,主要有金屬鋰還原金屬電解精制流程、電解氧化物沉積流程,以及與濕法相結合的混合流程三種。這些流程雖各有特點,但都存在著一些技術上的難題等待克服。不少國家設立了干法后處理技術攻關研究的專門計劃。

  由于干法后處理技術具有較好的防擴散性能,因此其國際合作與交流相對于水法來說要容易一些。如今,上述三個流程基本上都在進行國際合作研究。

  我國干法后處理技術研究起步于上世紀70年代,但后來經過了很長時間的停頓,現在與國際先進水平有著較大的差距。進入新世紀以來,國家已在原子能院這個我國唯一具備開展后處理溫、熱實驗研究的基地加大投入力度,建設開展干法后處理研究的實驗設施和基礎條件,人才培養和基礎技術研究也已逐步展開。

 
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